Разработка и исследование электрохимических сенсоров на основе углеродных нанотрубок для инверсионной вольтамперометрии : магистерская диссертация

Abstract

Цель работы состояла в определении оптимальных значений диаметра и массы углеродных нанотрубок (УНТ) в нафионсодержащей модифицирующей пленке для получения наилучших электрохимических и аналитических характеристик толстопленочных углеродсодержащих электродов (ТУЭ). В ходе работы синтезированы многостенные УНТ со средним диаметром dср ≈ 23 нм методом каталитического пиролиза этанола и проведена кислотная очистка полученного материала от металлических частиц катализатора и других модификаций углерода. Аналогичным способом обработаны коммерческие УНТ с dср ≈ 147 и 16 нм от Sigma-Aldrich. Успешно изготовлены 36 типов ТУЭ без УНТ и на основе УНТ в условиях варьирования массового содержания УНТ в диапазоне MУНТ = 0,3-10,0 мкг на поверхности ТУЭ. Аттестация поверхностей электродов проведена методами оптической и электронной микроскопии. Изучены электрохимические характеристики изготовленных ТУЭ методами циклической вольтамперометриии и импедансной спектроскопии. Выполнено определение ионов железа (III) в модельном растворе методом адсорбционной инверсионной вольтамперометрии. Установлены оптимальные значения среднего диаметра УНТ dср ≥ 23 нм и массы УНТ MУНТ = 5,0-10,0 мкг на поверхности ТУЭ для получения наилучших электрохимические и аналитические характеристики. Разработанные ТУЭ на основе УНТ могут применяться для определения ионов тяжелых металлов в реальных водах с концентрацией меньшей предельно-допустимых значений, установленных нормативными документами.

The aim is to determine the optimal values of the diameter and weight of carbon nanotubes (CNT) in modifier film containing Nafion for the best electrochemical and analytical characteristics of the thick film of carbon-containing electrodes (TFCE). Multi-walled CNT with an average diameter dav ≈ 23 nm were synthesized by the catalytic pyrolysis of ethanol and purified from the metal catalyst particles and other modifications of carbon, using mixture of concentrated sulfuric and nitric acids. Commercial CNT with dav ≈ 147 and 16 nm from Sigma-Aldrich were treated by a similar procedure. The batch of 36 types of TFCE without CNT and based on CNT varied by weight of CNT (MCNT) on TFCE surface in the range of 0,3-10,0 μg was made. The electrode surfaces were studied by optical and electron microscopy. The electrochemical characteristics of obtained TFCE by cyclic voltammetry and electrochemical impedance spectroscopy were investigated. The detection of Fe (III) ions in a model solution was carried out by adsorptive stripping voltammetry. The optimal values of the average diameter of CNT dav ≥ 23 nm and a weight of CNT on TFCE surfaces MCNT = 5,0-10,0 μg were determined. These parameters allow us to reach the best electrochemical and analytical characteristics of modified TFCE. Developed TFCE based on CNT may be used for the detection of heavy metal ions in real water with a concentration of less maximum permissible values, established by regulations.